澳门游戏网站平台大全游戏网刘敏教授团队在配位电荷调控催化活性领域取得新进展
发布时间:2020-08-29 作者: 浏览次数:
近日,本重点实验室固定成员刘敏教授团队在国际一流期刊《Nature Communications》上发表了“Iron phthalocyanine with coordination induced electronic localization to boost oxygen reduction reaction”的研究论文。该论文深入研究了配位诱导电荷局域化从而提高分子催化剂的氧还原活性。澳门游戏网站平台大全游戏网为该论文的第一完成单位及通讯作者单位,博士生陈克军和刘康为共同第一作者,刘敏教授为唯一通讯作者。
(图为轴配位诱导电荷局域化调控催化活性)
开发低成本高活性的氧还原催化剂对燃料和金属空气电池的快速发展至关重要。铁酞菁分子催化剂具有独特的Fe-N4活性和较低的氧还原反应能垒,从而引起了广泛的关注和研究。然而,铁酞菁的二维平面结构导致了其对称的电子结构,并且这种电子结构限制了其对氧气的吸附和活化,调控活性中心的电子结构提高反应活性具有重要意义。刘敏教授团队提出了一种轴向Fe-O配位诱导的电子重分布策略,通过配位诱导电荷局域化,打破活性中心的电荷对称性,提高了分子催化剂的氧还原活性。理论计算表明,配位可有效调节铁酞菁的电子结构,使得其催化性能增强。同步X射线和莫斯堡尔谱的测试结果表明了配位的有效构建并提高了氧气的吸附能力。实验所获得的最优催化剂,显示出极其优异的氧还原性能,半波电位为0.90 V,塔菲儿斜率为创纪录的27.5 mV dec?1。这项工作为构建高效的分子催化剂打开了新思路。
此项工作获得了国家科技部重点研发国际间重点合作性项目(2017YFE0127800,2018YFE0203400),国家自然科学基金项目(21872174,U1932148),湖南省科技计划项目(2017XK2026),湖南省杰出青年基金,澳门游戏网站平台大全游戏网创新驱动计划(2017CX003, 20180018050001),澳门游戏网站平台大全游戏网粉末冶金重点实验室基金等基金和人才项目的支持。